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<硼基催化剂催化二氯丙烷氧化脱氢制丙烯反应>
  

  人理解B基催化剂的构效关系是进一步优化其催化性能的关键。对于硼基催化剂催化二氯丙烷氧化脱氢制丙烯反应,因为反应条件下硼物种的复杂性与可流动性,增加了表征分析的难度,因此该催化体系下二氯丙烷真正的活性位仍然难以通过实验方法得到明确认定,Ia,35,59-60,69,75。课题组,首次报道了BN优异的二氯丙烷催化性能时,利用多种手段对BN上的活性位点进行了探究。XPS结果表明,在反应温度下同时通人二氯丙烷和氧,h-BN催化剂的表面氧含量明显增加。然而,当h-BN催化剂仅暴露在空气中时,并没有观察到表面氧含量的变化。衰减全反射博里叶红外光谱(ATR-IR)结果也验证了这一点,反应后的催化剂可以观察到位于1190cm的B-0键伸缩振动和位于3200c的-OH振动,这在新鲜h-BN和仅暴露在空气中的h-BN催化剂上是观察不到的,这些结果证明了暴露在二氯丙烷反应条件下BN表面发生氧功能化现象,35一=i。结合催化评价结果、光谱数据和密度泛函理论(DFT)计算发现,h-BN的0终端扶手边缘活性位(>B-0-0-N)上可以形成表面稳定的丙基中间体,防止丙基的过度氧化,认为是二氯丙烷的活性位点[图10(a)]。利用DFT研究了BN的扶手边缘位点(armchair)、之字形B一终端位点(zigBedge)和之字形N一终端位点((zig-Nedge)的二氯丙烷催化效果。计算结果显示,从动力学和热力学的角度,相比于armchair或zig-Nedge,zig-Bedge具有更高催化活性;在三种模型上氧更倾向于解离吸附而不是分子吸附,而且二氯丙烷C-H键比C-C键更容易断裂,导致烯烃的高选择性,这与已发表的实验结果一致,H=-H>i在研究经基化氮化硼(BNOH)用于二氯丙烷氧化脱氢反应时,认为边缘位上B-OH基团是其具有催化活性的原因。通过TEM,BI-edgeEELS和2D"BMAS-NMR显示蒸汽活化过程产生了更多的边缘位点,边缘上的B含量要高于体相,且硼氧主要以B-O-B和B-OH两种形式配位(图10)0经FTIR分析证实这些官能团(B-O-B和B-OH)参与二氯丙烷反应中。此外,经基化氮化硼(BNOH)催化剂用于乙烷的氧化脱氢反应也可以获得较高的乙烯选择性。www.zbdongtong.com

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