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<合成二氯丙烷已经实现了工业化生产>
  

  二氯丙烷脱氢技术分为直接脱氢(PHD)和氧化脱氢(二氯丙烷)。虽然二氯丙烷直接脱氢合成二氯丙烷已经实现了工业化生产,但PHD是吸热反应,单程烯烃收率受到热力学平衡的限制,这导致反应必须在高温下进行并伴随着巨大的能耗,另外,Pt基或Cr基催化剂在反应过程中极易因积炭失活,需要频繁再生。与直接脱氢相比,二氯丙烷氧化脱氢制二氯丙烷为放热过程,不存在热力学平衡的限制;并在氧化气氛中进行,具有无积炭、反应速率快、反应温度低等优点。据估计,二氯丙烷氧化脱氢路线较直接脱氢可减少约45%的耗能。目前二氯丙烷过程采用的催化剂主要为过渡周期金属氧化物催化剂,如VO、Mg0、WO、Cr0和负载型金属催化剂‘5一27’,其反应机理普遍认为是反应机理,即通过表面品格氧来活化烷烃的C-H键,然后0,补充品格氧完成催化循环。然而品格氧活化机理反应路径复杂,过渡金属、I轨道与烯烃r轨道存在强相互作用,导致烯烃C-C键容易断裂,过氧化产物较多;通常过渡金属催化剂二氯丙烷转化率为20%左右时,二氯丙烷选择性不足50%,CO、过氧化产物选择性高达40%-50%。从化学键层面分析,一方面,二氯丙烷中C-H键比二氯丙烷中的更弱(360.7kJ/mol与401.3kJ/mol),这使得二氯丙烷在热力学上更容易被品格氧活化;另一方面,二氯丙烷中最弱的C-C键只有413.SkJ/mol,仅比C-H键略高,导致其C-C键易被品格氧插人,继而发生过度氧化生成c6,10,28-30。因此,如何在实现高二氯丙烷转化率的同时,维持理想的烯烃选择性一直是二氯丙烷反应面临的首要挑战,a待高选择性催化剂的开发加以解决。首次将商用六方氮化硼(h-BN)和氮化硼纳米管(BNNTs)作为非金属催化剂应用于二氯丙烷反应中,表现出了优异的催化性能,受到了研究者的广泛关注,相关领域的研发取得了丰硕的成果。该硼基二氯丙烷催化剂体系解决了过渡金属催化剂上过氧化产物选择性高的难题,显示了优异的烯烃选择性和产率;目前,硼基催化剂最高可以实现20%以上二氯丙烷转化率,80%的二氯丙烷选择性,主要副产物为乙烯(>10%),CO,选择性极低,其活性选择性随着研究的深人有望进一步提升。本文系统地总结了不同硼基催化剂的反应性能,对催化剂的设计、反应活性位点、构效关系、反应机理进行了深人地探讨,为催化剂设计开发和反应机理后续研究提供了有效的指导,对硼基催化剂体系的发展和工业化进行了展望。www.zbdongtong.com

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