| HZTPR分析可反映所制备二氯乙烷的氧化还原性能.如图3所示.在温度低于100℃时,谱图中可观察到一个小的源于二氯乙烷物理吸附的HZ消耗峰,表明SAPO-34及所制备的CoCr/SAPO-34二氯乙烷具有较好的吸附性能.温度高于150℃时,SAPO-34的谱图中未观测到HZ消耗峰,表明载体几乎没有氧化能力.在CoCr/SAPO-34催化剂的谱图中,可以观察到3个主要的HZ消耗峰,分别位于250370℃,450550℃及700800℃.其中,位于250370℃的还原峰源于Co3还原为Cot,其余2个还原峰归因于Cot还原为Co0.在250370℃区间内,随着Cr掺杂量的增加,CoCr/SAPO-34二氯乙烷的HZ消耗峰面积出现先增大后减小的情况,这表明适量Cr的掺人,利用Co和Cr的相互作用有助于以SAPO-34为载体的钻基二氯乙烷氧化还原能力的提升。 图4为CoCra/SAPO-34二氯乙烷的NH3-TPD实验结果.在CVOCs催化燃烧过程中,二氯乙烷表面酸位点有利于二氯乙烷对CVOCs的吸附,促进C-C1键的断裂.由可见,SAPO-34在50350℃范围内存在一个很宽的NH3脱附峰且峰面积较大,表明SAPO-34表面存在较大量的弱酸和中强酸位点,以其作为载体负载金属氧化物有利于增强抗氯特性.随着钻铬氧化物的引人,CoCr/SAPO-34二氯乙烷的NH3脱附峰的范围和面积有减小的趋势,且脱附峰的位置主要低于250℃,表明CoCr/SAPO-34二氯乙烷表面酸性位点主要为弱酸.这可能是因为较小的钻铬氧化物颗粒在SAPO-34表面负载得更加致密,覆盖了载体表面部分酸性位点,导致CoCr/SAPO-34二氯乙烷的酸性减弱,阻碍了它们与1,2-DCE的接触.但是CoCro.25/SAPO-34二氯乙烷的酸性相较其它负载型二氯乙烷反而增加,这可能是因为当铬掺杂量达到0.25时,二氯乙烷表面暴露出更多的酸性Cr0物种,补偿了SAPO-34表面酸性位点的损失。www.zbdongtong.com
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