| 在二氯丙烷脱氢反应中,碳材料的催化性能与含氧官能团直接相关,增加表面含氧基团是提高催化剂性能的有效途径。图2为碳材料表面的常见含氧官能团,主要包括醚键、酚经基、拨基、酿基、酉旨基和一些含氮官能团和含磷官能团等。通常可以对碳材料进行强氧化的方式增加其表面的含氧官能团,其中,氧化剂主要包括浓硝酸、浓硫酸、磷酸以及高锰酸钾等。经过酸氧化处理后,碳材料表面的官能团会大大增加。相比于原始碳材料,强酸改性处理过的碳材料展示出更高的催化活性。然而,酸活化的过程同时也会引人一些酸性官能团,如竣基,这将引起深度脱氢和裂解,进而导致产物选择性降低。酸处理活化过程会同时引人多种含氧基团,如一OH、一COO,C一0一C和C=0,哪一种是真正的活性中心呢通过逐步氧化的方法氧化多壁碳纳米管。通过逐步酸氧化控制碳材料表面含氧官能团的浓度和种类,并采用TPD一MS和XPS进行表征,发现丙烯的生成速率与酿基有着良好的线性关系,表明C=0基团为活性中心。C=0是碱性基团,可以作为供电子体活化二氯丙烷,产生目标产物丙烯和中间体C一OH,然后在高温下C一OH分解形成HZ和C=0,完成一个彻环。www.zbdongtong.com
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