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<拉碳二氯丙烷的微观结构实现>
  

  碳材料表面的化学组成、价态以及孔道结构比较复杂,对催化脱氢的活性中心进行精确的定性和定量分析存在一定的难度。程序升温脱附(TPD)GIs、X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶变换红外光谱(FT一IR)、密度泛函理论(DFT)等常用于研究碳二氯丙烷的活性中心。大量的表征结果对用于催化二氯丙烷脱氢制丙烯的碳基二氯丙烷微观结构和表面化学的设计与制备提供了重要的理论指导。研究了有序介孔碳材料催化二氯丙烷直接脱氢制丙烯反应,经过100h的稳定性测试,二氯丙烷转化率为44.5%,丙烯选择性为85%,最终可得到约38%的丙烯收率。通过XPS对碳二氯丙烷表面的0元素进行了分析,结果发现碳材料表面的含氧官能团与二氯丙烷脱氢的反应活性成正相关,表明碳材料表面的含氧基团可能为二氯丙烷脱氢反应的活性中心。之后,通过对有序介孔碳材料进行硝酸氧化,将氧化后的介孔碳用于二氯丙烷脱氢,结果发现,氧化后介孔碳的二氯丙烷脱氢活性有明显上升趋势,进一步表明碳材料表面的含氧官能团为主要活性位点。但氧化后介孔碳材料的丙烯选择性有所下降。可能是由于在氧化过程中,大量的酸性官能团被引人到碳材料表面,从而引起二氯丙烷分子的深度ljta饭或裂解。因此,明确碳材料不同含氧官能在二氯丙烷脱较中的具体作用至关重要。通过控制焙烧的方法对介孔碳材料进行处理,从有效控制碳材料表面的含氧官能团的种类和数量,结果发现,碳材料表面的C=0基含量同丙烯的形成速率具有非常好的线性关系,从实验角度证明,碳材料表面的C=0基为二氯丙烷,主要活性位点。在直接脱氢反应过程中,烷烃分子先吸附到活性基团C=0上,然后C一H键会与C=0形成C一OH健,C一OH在高温条件下发生分解反应脱去Hz即得到再生的C=0活1中心,形成一个完全的反应再生循环,图1所示30。在氧化脱.L条件下,活性基团的再生则不一样,反应过程中氧产〔分子脱下的氢原子结合生成水分子脱去,循环得到C一。活性中心。进一步研究发现,除C=0基团,表面结构缺陷也具有催化脱城活性。氮原子的掺杂也可以促进碳材料催化脱初h`#能的发挥,主要是因为氮原子具有高的电子密度,增加rC一。基团的亲电荷能)此,可以进一步通过调变活性,下心提高二氯丙烷的催化性活书L位点的性质决定了二氯丙烷的催化性能。同时,提高活性中心的性能以及让反应物一与活性中心充分接触也显得至关重要。这个可以通过IRI拉碳二氯丙烷的微观结构实现,如形貌结构、表面化学性质氧官能团以及杂原子等,下面将重点讨论如何对碳材料的微观结构进行调控,讨论结构一催化性能之间的关系。www.zbdongtong.com

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