1,2一二氯丙烷的链反应机理和化学不稳定性--淄博市富中化工有限公司

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<1,2一二氯丙烷的链反应机理和化学不稳定性>

　　换言之，系统的振荡现象受上述三个因素的制约。事实上，振荡与激光重复频率有关;对于1,2一二氯丙烷需有Ni丝作催化剂已证实了方法(1)和(2)的有效性，而实验中振荡只能在某些条件下出现，带有一定的偶然性，很可能是由(3)引起的，因为在闭系中我们无法控制生成物的浓度。对于催化作用一定的反应系统，k、是常数，k。是光强I和产物浓度D的函数，系统的演化轨线可作如下推导。热反应稳定分支:(稳态条件也是极值条件，对于中间体为极大值，若中间体有稳定浓度。对于热反应稳定分支，(0,0,0)是稳态解，对应于自由基浓度的极小值。)308nm光具有高的透过率，因而系统的光强I几乎不变，故我们以1,2一二氯乙烷公认的链式反应机理为基础，提出了链式反应的动力学模型，并对模型系统的热反应和光辐照反应的稳定性进行了理论分析。由于光辐照作用使化学反应发生了非对称位移.破坏了反应的微观精细平衡，使系统偏离平衡态。反应动力学的稳定性分析表明，光辐射反应系统中存在两个稳定的演化分支，一支是热反应稳定分支，另一支是光辐照反应稳定分支。系统处于哪一分支取决于kP-k。的符号。理论分析还表明，1,2一二氯乙烷光辐照反应系统中的振荡现象其本质不属于反应动力学的本征振荡，而是系统在两演化分支间跃迁所致。由于k。对光非线性吸收的依赖性，使得跃迁为一自发过程，而无须外反馈。本章所引用的Hurwitz定理，对于多变量线性系统的稳定性分析不失为一种有效的手段。
348nm激光在表面催化作用下，对1,2-二氯丙烷分解反应的增强作用及1,2-二氯丙烷反应系统光吸收的振荡现象表明，1,2--二氯丙烷的分解反应存在链式通道。由于反应产物对自由基链式反应的抑制作用，反应只有在较强的链引发条件下才表现出链反应特征。在非均相反应或激光链引发反应条件下，1,2一二氯丙烷的链反应途径可表示为考虑逆反应过程后，反应途径可由下述反应模型表示比较((8.11)一(8.13)与((7.25)一(<7.27)可知，两者完全一致。可见，虽然1,2-二氯丙烷分解反应存在生成多种同分异构体的平行通道，但经化简后的系统的演化方程与1,2一二氯乙烷具有完全相同的形式，因而第七章中对1,2一二氯乙烷反应系统的理论分析完全适用于1,2一二氯丙烷反应系统。因此，1,2一二氯丙烷分解反应系统在光辐照作用下必定存在两个演化分支，一支是热反应稳定分支，另一支是光辐反应稳定分支，系统在两稳定分支间的自发跃迁将导致振荡现象的出现。可见，308nm激光辐照1,2-二氯丙烷反应系统出现的振荡现象与1,2一二氯乙烷反应系统完全一致，是光辐照与链式反应作用后出现的化学不稳定性。振荡现象的本质是系统在两演化分支间的跃迁。由于跃迁条件的实现带有一定的随机性，因而振荡是非周期性的。理论上预言的两稳定演化分支在1,2-二氯丙烷的反应系统中得到了实验的证实。图(20)中，(a)是钝化反应器中1,2一二氯丙烷在300℃条件下的热反应曲线，反应产物是单调递增的。http://www.zbdongtong.com

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