为CoCra/SAPO-34二氯乙烷催化剂的XPS谱图.Co、的XPS谱图[图5(A)在777.5和793.0eV处出现2个电子结合能特征峰，这与Co304的Coz3z和Cooz自旋轨道峰有关，表明样品表面存在Co2+和Co3+8经分峰拟合及计算，所对应的Cn3+和Cnz+的比值列于表1.C03+/COZ+的比值越大说明该二氯乙烷催化剂的表面具有相对更多的氧空位，因为较多的Cn3+能增加阴离子的晶格缺陷，从而增加氧空位的密度，有利于气相中氧气的吸附和活化.Cr、的XPS谱图[图5(B)在579.3,588.5eV和576.7,586.4eV处的电子结合能峰分别归属于Crb+和Cr3+.Crb+是由铬团簇与Co304的强相互作用而形成的，并且Crb+有助于增强二氯乙烷催化剂的催化活性从图5(C)的0,能谱图可见，CoCr,/SAPO-34的表面存在3种氧物种，分别为表面晶格氧(0,,527.6eV)、表面吸附氧(O，529.5eV)和源于吸附H20或COZ的氧物种(530.4eV)=.与氏l，相比，具有更高的活性和迁移性，较高的氏!含量有助于提高催化活性在所制备的二氯乙烷催化剂中，CoCrfi/SAPO-34的Co+Cn‘,Cr+/cr和0比值均最高，推测其催化活性最佳.图h显示了CoC州SAPO-34二氯乙烷催化剂对1,2-DCE的催化氧化结果，催化转化率为50%和90%时的温度列于表1.CoCro.o6/SAPO-34二氯乙烷催化剂具有最好的催化活性，转化温度兀。为290℃.二氯乙烷催化剂对1,2-DCE的催化活性由高到低排序为CoCro.o/SAPO-34>CoCro.os/SAPO-34>CoCro.o8/SAPO-34CoCro.,2/SAPO-34>CoCro.2邓APO-34.这表明掺人适量Cr元素后，可以极大地提升以SAPO-34分子筛为载体的钻基金属氧化物的催化活性，而过量的Cr掺杂则会减少分子筛表面酸性位点的暴露，导致催化活性的下降，这与NH,-TPD的结果一致为了研究Co和Cr的相互作用对二氯乙烷催化剂活性的影响，制备了Co,O、的负载量为40%(质量分数)的二氯乙烷催化剂(记为4℃o,04/SAPO-34)与2℃o304/SAPO-34相比，4℃o304/SAPO-34的催化活性有略微提高.在CoCr,/SAPO-34复合二氯乙烷催化剂体系中仅引人少量Cr元素，催化活性即有大幅度改善，这表明Co和C:之间存在的相互作用，对于改善催化活性的贡献远高于单纯提高活性组分负载量的贡献.此外，在有水蒸汽存在的情况下，CoCro.℃/SAPO-34的催化性能略有降低，但恢复初始条件后二氯乙烷催化剂的性能迅速恢复，表现出较好的耐水特性。http://www.zbdongtong.com