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<高结晶度DMC催化二氧化碳-环氧二氯丙烷共聚摘要>
以二氯丙烷为共聚单体和二氧化碳共聚得到聚碳酸亚丙酯(PPC)一直是二氧化碳共聚研究的热点。在二氧化碳共聚诸多的共聚单体中,二氯丙烷(PO)原料廉价,其产物聚碳酸亚丙酯的力学性能和热性能综合而言较好。以双金属氰化络合物(DMC)为催化剂催化二氧化碳和环氧化物共聚,相比起其它类型的催化剂,突出优点在于催化效率高,催化剂稳定,使用条件不苛刻。文献报道最高的催化效率为以Co-ZnDMC催化PO/CO2共聚,反应10h催化效率达到了2300gPolym/gZn3[Co(CN)6]2(约为1600gPolym/gCat),二氧化碳摩尔比率为24%(碳酸酯键含量约为32%),-Mn=3475。但以往大多数研究都认为DMC催化剂的高无定型态是使其具有高催化活性的关键,其结晶部分会稀释甚至减弱催化效率。而在本文的研究中,制备的DMC催化剂通过XRD表征为高结晶度的DMC。其中Co-ZnDMC催化二氧化碳-二氯丙烷共聚的催化效率反应15h高达7000gPolym/gCat,碳酸酯键含量为45%,M-n=35900。能够催化二氧化碳和二氯丙烷共聚形成高分子量的聚碳酸(1,2-丙二酯),随后二乙基锌与含活泼氢化合物的二元催化体系被大量报道,其中最典型的是二乙基锌-联苯三酚体系,此类催化剂多属于非均相催化剂,难以从结构上进行详尽表征,因此很难得到进一步改进或修饰催化体系的信息,导致相关工作逐渐陷入停滞状态,近20年来,二氧化碳共聚反应催化剂的研究热点转向均相高活性的金属有机配合物催化体系,如二亚胺金属配合物、金属席夫碱配合物等,然而,传统非均相催化体系与新型均相催化体系相比,仍具有合成简单、价格相对便宜、共聚产物分子量较高等独特优势,我们通过在传统二乙基锌-活泼氢助剂二元催化体系中引入稀土盐,能够提高催化活性,缩短反应诱导期,利用该催化体系的工艺合成路线正在进行工业化,本文试图采用XPS技术分析催化剂中金属元素的结合能随催化剂组成的变化,尤其是三元催化体系与传统。
